《Research》杜学敏/叶强：单组分天然多糖水凝胶膜的形状变形编辑
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【摘要】
形状变形水凝胶可广泛用于开发人造肌肉、可重构生物设备和软机器人 。 然而 ， 用于开发形状变形水凝胶的传统方法高度依赖于复合材料或复杂的制造技术 ， 这限制了它们的实际应用 。 最近 ， 湘潭大学叶强博士、与中国科学院深圳先进技术研究院杜学敏研究员科研团队共同开发了一种前所未有的策略 ， 通过整合梯度交联密度和几何效应来编辑单组分天然多糖水凝胶膜的形状变形 。
由于协同效应 ， 具有梯度交联密度的壳聚糖 (CS) 水凝胶薄膜的形状变形可以通过改变其几何形状（长宽比或厚度）轻松编辑 。 因此 ， 可以轻松定制螺旋、短边轧制和长边轧制 。 此外 ， 还可以通过将各种不同几何形状的平面 CS 水凝胶膜组合成一个系统来获得各种复杂的人工 3D 变形 ， 如人工爪、角和花 ， 这可以进一步展示由 pH 触发的各种形状转变 。 这项工作提供了一种简单的策略来构建具有几何导向可编程变形的单组分水凝胶 ， 这为形状变形聚合物的设计提供了普遍的见解 ， 并将促进它们在生物设备和软机器人中的应用 。 相关论文以题为Editing the Shape Morphing of Monocomponent Natural Polysaccharide Hydrogel Films发表在《Research》上 。
【图文解析】
梯度交联密度CS水凝胶薄膜的制备
通过戊二醛 (GA) 分子在 CS 预凝胶溶液中自上而下的扩散 ， 可以制造在整个厚度范围内具有梯度交联密度的 CS 水凝胶薄膜 。 在一个典型的实验中（图 1（a）） ， 首先将 CS 粉末溶解在乙酸溶液（2.0 wt%）中制备 CS 预凝胶溶液（2.2 wt%） ， 然后将其倒入自制装置中 ， 然后 随后将 GA 溶液滴到预凝胶溶液的顶部 。 在室温下放置24小时后 ， 将干燥的CS水凝胶薄膜剥离 ， 然后切成特定尺寸 ， 浸入水中后可在几秒钟内迅速将其形状从平面变为3D结构（图1（b）-1） (d)) 。
图1 具有梯度交联密度的壳聚糖水凝胶薄膜的制备和形状变形 。 (a)具有梯度交联密度的壳聚糖水凝胶薄膜的制备和各种形状变形行为的示意图 。 (b-d)显示了不同几何形状的 CS 水凝胶膜在去离子水中的各种3D可编程变形的前视图和左视图 ， 包括螺旋 (b)、短边滚动 (c) 和长溶胀 (d) 。 比例尺为 5 mm 。
团队首先研究了跨厚度的梯度交联密度对 CS 水凝胶膜溶胀性能的影响 。 如图 2(a) 所示 ， 扩散到 CS 水凝胶薄膜中的 GA 分子的数量决定了 CS 链的网络密度 。 因此 ， CS 链由于完全暴露于 GA 溶液而在顶面形成最紧密的网络 ， 从而导致最高的交联密度 。 相反 ， 由于可扩散到水凝胶膜较深部位的 GA 分子减少 ， CS 链在底面形成更松散的网络 ， 从而导致底面的交联密度低于顶面的交联密度和松散的结构（图2（b）） 。 因此 ， 梯度交联密度由跨 CS 水凝胶膜厚度的 GA 浓度梯度产生 ， 杨氏模量映射的结果进一步验证了这一点 。 如图 2(c)-2(e) 所示 ， 无论薄膜厚度如何变化 ， CS 水凝胶薄膜顶面的杨氏模量始终高于底面的杨氏模量 。
图2 CS水凝胶薄膜的表征 。 (a) 该方案显示了跨 CS 水凝胶膜厚度的梯度交联密度 。 (b) 冷冻干燥的 CS 水凝胶薄膜的横截面场发射扫描电子显微镜 (FE-SEM) 图像和顶面和底面的相关放大图像 。 (c d) 不同厚度溶胀的 CS 水凝胶膜的顶面和底面的杨氏模量映射 。 (e) 随着水凝胶厚度的增加 ， 顶面和底面的杨氏模量均降低 。 随着 CS 水凝胶薄膜厚度的增加 ， 溶胀程度也增加 。
通过改变长宽比的可编程形状变形
为了确认长宽比对形状变形行为的影响 ， 团队进一步探索了膨胀的 CS 水凝胶薄膜的长宽比与各种形状之间的关系（图 3） 。 根据实验结果（图 3） ， 对于斜轧和短边轧制 ， 水凝胶薄膜的长宽比接近 1 。 对于螺旋 ， 水凝胶薄膜的长宽比为大于 1 。
图3 CS水凝胶薄膜通过改变长宽比的形状变形行为 。
通过改变厚度可控的形状变形
为了增强形状变形编辑能力 ， 团队进一步研究了水凝胶膜厚度对形状变形行为的影响 ， 这对于形状变形调节同样重要 。 增加 CS 水凝胶膜的厚度会增加 CS 水凝胶膜的顶面和底面之间的溶胀差异（从而增加水凝胶薄膜（图 4（a）） 。 为了系统地揭示几何效应对形状变形行为的影响 ， 长宽比和厚度对 CS 水凝胶薄膜变形行为的影响在相图中进行了描述（图 4（b）) 。 在相图的指导下 ， 可以通过调整厚度和/或长度来精确编程 CS 水凝胶薄膜的各种变形（即 ， 无弯曲、对角滚动、长边滚动、螺旋和短边滚动）-宽比（图 4(c) 和 4(d)） 。
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