电化学《ESM》瓜尔胶/海藻酸钠/乙二醇水凝胶的柔性抗低温锌离子电池电化学

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【研究背景】
水系锌离子电池（ZIBs）因其具有环境友好、高理论容量、低氧化还原电位和高储量等优点，近年来广受关注。目前，水系ZIBs仍存在电解液易泄漏、锌枝晶生长和电极被腐蚀、低温性能不佳等问题亟需解决。开发适用于ZIBs的固态电解质是改善上述问题的一个重要技术路径。
在已报道的固态电解质中，基于天然聚合物的水凝胶吸引了很多研究人员的关注。天然聚合物大多具有高安全性、高生物兼容性，并且储量丰富，成本低廉。基于天然聚合物的水凝胶固态电解质，如瓜尔胶（Guar Gum）、黄原胶（Xanthan Gum）和卡拉胶（Carrageenan），已在搭配有ZnSO4+MnSO4电解液的水系ZIBs中报道。在已报道的文献中（Flexible and stable quasi-solid-state zinc ion battery with conductive guar gum electrolyte Mater. Today Energy 14(2019) ，100349.
https://doi.org/10.1016/j.mtener.2019.100349.）， Guar Gum水凝胶（命名为GG水凝胶）可以作为水系ZIBs固态电解质使用。然而，纯的GG水凝胶离子电导率并不令人满意，且水凝胶不可避免地会在零度以下的环境中结冰而让电池失效，这限制了电池的应用范围。通常，引入常见的防冻剂如乙二醇（EG）可改善水凝胶的抗低温性能。适量的EG可以抑制冰晶的形成从而达到抗低温的效果。然而，含EG的水凝胶离子电导率往往会大幅降低，导致室温下ZIBs的性能不佳。因此，开发具有高离子电导率且兼顾抗低温特性的天然聚合物水凝胶电解质仍是个研究的难点。
【摘要】
近日，北京大学周航副教授和中山大学黄媛课题组合作开发了一种具有高离子电导率（25.37 mS cm-1）的复合水凝胶（瓜尔胶/海藻酸钠水凝胶，命名为GG/SA水凝胶）。与纯GG水凝胶相比，基于GG/SA水凝胶的ZIBs在25 ℃时表现出更优异的电化学性能（0.15 A g-1时放电比容量354.9 mAh g-1 ， 6 A g-1时放电比容量137.0 mAh g-1）。进一步研究发现，通过溶剂置换法将EG引入到GG/SA水凝胶，可以显著提升水凝胶（GG/SA/EG水凝胶）的抗低温性能。该GG/SA/EG水凝胶在-20 ℃时拥有6.19 mS cm-1的高离子电导率。基于GG/SA/EG水凝胶电解质的ZIBs在-20 ℃以下保持了较高的充放电容量（0.1 A g-1时放电比容量181.5 mAh g-1）以及良好的循环性能（0.3 A g-1时100次循环，拥有80.39 %的容量保持率）。该文章题为“Flexible and Anti-Freezing Zinc-ion Batteries Using a
Guar-gum/Sodium-alginate/Ethylene-glycol Hydrogel Electrolyte” ，发表在储能期刊《Energy Storage Materials》上（
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.06.034），阐述了一种具有高离子电导率和良好抗低温特性的低成本天然聚合物水凝胶电解质的新方法。北京大学硕士生王佳伟为文章第一作者。
【图文解析】
图1(a)GG/SA和GG/SA/EG水凝胶电解质的制备过程示意图。 (b)GG、(c)GG/SA和(d)GG/SA/EG水凝胶电解质的SEM图片。 (e)GG、(f)GG/SA和(g)GG/SA/EG水凝胶电解质在25 ℃的光学图片。 (h)GG、(i)GG/SA和(j)GG/SA/EG水凝胶电解质在-20 ℃的光学图片。
GG/SA水凝胶可以通过将GG和SA加入ZnSO4 + MnSO4水溶液中混合制备得到。使用溶剂置换法，将准备好的GG/SA水凝胶浸泡在EG和ZnSO4 + MnSO4溶液的混合物中，凝胶网络中的水与浸泡溶液中的EG交换，获得GG/SA/EG水凝胶（图1a）。
SEM的对比显示了GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶电解质的形态，如图1b-d所示。 GG ， GG/SA和GG/SA/EG水凝胶具有相互连接的结构。图2e-g和图2h-i分别展示了GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶电解质在常温25 ℃和低温-20 ℃下的形态。 GG/SA/EG样品由于EG的存在而保持了水凝胶状态，结果证实了预期的抗低温能力。文章还分析了水凝胶的成分、各组分的FTIR指征，并在常温和低温下的对水凝胶进行了柔性拉伸和扭曲的测试。
图2(a)GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶电解质在25 ℃和-20 ℃环境中的离子电导率比较。 (b)基于GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶的LSV曲线、（c）Tafel曲线和(d)Zn-plating/stripping曲线对比。 (e) 基于三种水凝胶的Zn/Zn对称电池的极化曲线对比（25 ℃ ， 0.2 mA cm-2）。 (f)不同电流密度下，基于三种水凝胶的Zn/Zn对称电池极化曲线对比（25 ℃）。 (g)不同温度环境下，基于三种水凝胶的Zn/Zn对称电池的极化曲线对比（0.2 mA cm-2）。 (h) 基于GG/SA/EG水凝胶的Zn/Zn对称电池在0℃和-20℃的极化曲线（0 ℃和-20 ℃）。

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