【电化学|《ESM》瓜尔胶/海藻酸钠/乙二醇水凝胶的柔性抗低温锌离子电池】室温下（25℃） ， GG和GG/SA水凝胶电解质的离子电导率分别达到10.24和25.37 mS cm-1 。 这表明 ， 加入SA可以增加水凝胶在室温下的离子电导率 。 相比之下 ， 由于水凝胶的含水量减少 GG/SA/EG室温下的离子电导率（16.81 mS cm-1）稍低于25℃下的GG/SA 但仍比单纯的GG水凝胶要高许多 。 GG/SA/EG水凝胶电解质在低温-20 ℃下仍保持了6.19 mS cm-1的高离子电导率 表明EG的有效浸入到GG/SA中 ， 降低其水凝胶的冰点 。
此外 ， GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶电解质的电化学性能得到了验证 。 如图2b-d所示 ， 分别展示了基于GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶的LSV曲线 ， Tafel曲线和Zn-plating/stripping曲线对比 。 图2e-f展示了常温25 ℃测试环境中 ， 基于三种水凝胶的Zn/Zn对称电池的极化曲线对比 。 图2g-h展示了基于GG/SA/EG水凝胶的Zn/Zn对称电池在低温测试环境中的极化曲线 。 极化实验展示了本工作中GG/SA和GG/SA/EG水凝胶良好的电化学性能 ， 特别是GG/SA/EG水凝胶在低温环境下的良好稳定性 。
图3基于GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶电解质的ZIBs在25 ℃环境下的(a)CV曲线、(b)放电曲线、(c)倍率rate性能、(d)功率密度-能量密度Ragone曲线和(e)循环性能对比图 。 (f)在25、0和-20℃时 ， 基于GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶的ZIBs的放电比容量对比 。 (g)基于GG/SA/EG水凝胶电解质的ZIBs在-20℃环境中的倍率rate性能 。 基于GG/SA/EG水凝胶的ZIBs可以在(h)25 ℃和(i)-20 ℃下工作 。
为了进一步对比GG、GG/SA和GG/SA/EG水凝胶电解质 ， 该课题组组装了基于MnO2阴极和锌箔阳极的ZIBs 。 如图3a-e所示 ， 在三种ZIBS中 ， 常温25 ℃下 ， 基于GG/SA水凝胶的ZIBs展示出最为优异的电化学性能 。 而在低温-20 ℃下 ， 如图3f-g ， 基于GG/SA/EG水凝胶的ZIBs拥有最佳的电池性能 。 基于GG/SA/EG水凝胶的ZIBs在0 ℃时的容量保持率为71.4%（195.6 mA h g-1） ， 在-20°C时为41.5%（113.8 mA h g-1） 。 当温度再次上升到25 ℃时 ， 容量恢复到初始值 。 其在0.1、0.2、0.3和0.5 A g-1时的放电容量分别达到181.5、131.6、119.6和106.1 mA h g-1 ， 同时拥有良好的循环性能 。
关于水凝胶电解质中加入SA改善ZIBs在室温下的电化学性能 ， 可归因于以下几个原因：(1) SA丰富的亲水功能羟基和羧基提高了GG/SA水凝胶的保水能力 。 (2) SA的加入提高了GG/SA水凝胶的离子电导率 ， 使用GG/SA水凝胶的ZIBs比使用GG水凝胶的ZIBs具有更小的内部阻抗 。 (3) 相对于GG水凝胶 ， GG/SA水凝胶表现出更快的锌溶解/沉积动力学 。 值得注意的是 ， GG/SA水凝胶电解质的离子电导率 ， 以及使用GG/SA水凝胶电解质的ZIBs的电化学性能对SA和GG的质量比相当敏感（图S10-12） 。 使用GG：SA=1:2质量比时 ， GG/SA水凝胶得到最佳的离子电导率和最佳的倍率性能和循环性能 。 此外 ， 该研究还系统地从浸泡时间和EG浓度评估了SDIT对GG/SA/EG水凝胶电解质的离子电导率的影响 ， 确定了24小时的浸泡时间和0.3的EG体积比为最佳实验参数 。
图4基于GG/SA/EG水凝胶的柔性固态ZIBs的(a)结构示意图、(b)正常和弯曲状态下的供电展示、正常和弯曲状态下的放电曲线和弯曲1000次的循环测试曲线（弯曲半径10 mm） 。
此外 ， 基于GG/SA/EG水凝胶的ZIBs在25 ℃和-20 ℃下均具有良好的柔性 。 在图4b中展示了基于GG/SA/EG水凝胶的柔性固态ZIBs 在折叠1000次后 ， 仍然保持234.1 mAh g-1的放电比容量（图4c）以及78.3 %的容量保持率（图4d） 。
【总结】
该工作通过混合两种天然聚合物瓜尔胶GG和海藻酸钠SA ， 制备得高离子电导率（25.37 mS cm-1）的复合水凝胶 。 基于该凝胶电解质的ZIBs显示出优异的电化学性能 。 利用溶剂置换法 ， 在GG/SA水凝胶中引入EG ， 实现在-20 ℃下6.19 mS cm-1的高离子电导率 ， 相应的ZIBs具有高比容量（0.1 A g-1：181.5 mAh g-1）和良好的循环性能（100 cycles容量保持率：80.39 %） 。 基于GG/SA/EG水凝胶的ZIBs均拥有良好的柔性 ， 1000 次折叠后 ， 容量保持率分别为78.3 % 。 这项工作为开发具有低成本高离子电导率和抗低温性能的水凝胶电解质提供了新的技术路径 。
参考文献：
doi.org/10.1016/j.ensm.2021.06.034
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