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来源：【高分子材料科学】微信公众号
【前言背景】
能够将流体体积分解成许多大小一致且不会相互干扰的隔室的能力 ， 是生命科学研究和诊断中许多应用的基础 。 利用这些功能 ， 微流体分隔方法已在计数单个核酸和蛋白质以及基于它们的分泌或分子成分 。 固相与每个隔室的结合还可以进行基于表面的反应和条形码 ， 这已导致在单cell分析和化学合成中的转化应用 ， 但可能会受到随机封装过程的限制 。
【科研摘要】
使用微流控技术创建统一的亚纳升隔室的能力为分析单cell和分子提供了新的方法 。 但是 ， 需要专门的工具或专业知识 ， 这减缓了这些前沿应用程序的采用 。 最近 ， 加州大学洛杉矶分校Dino Di Carlo教授团队作者显示了带有雕刻表面化学成分的3D结构微粒 ， 当与两种不混溶的流体相简单混合时 ， 其水滴大小均匀 。 与传统乳液相反 ， 受控体积的以颗粒为模板的液滴在系统的界面能中占据的比例最小 ， 因此可以通过简单且可重复的形成条件获得稳定的单分散状态 。 作者描述了制造微滴载体颗粒的技术 ， 并显示了用这些颗粒产生的乳液可防止分子交换 。 相关成果Monodisperse drops templated by 3D-structured microparticles发表在科学杂志《Science Advances》上 。
通过使用微米级颗粒调节生长的液滴的体积-能量分布 ， 作者描述了一种通过简单的混合和离心步骤即可创建均匀的纳升级水性隔室的机制 。 液滴被3D结构化的微米级颗粒-液滴载体颗粒（DCP）-包含具有定制界面张力的材料捕获：内部亲水层和外部疏水层（图1） 。 通过与DCP ， 水相和不混溶相混合 ， 移液或搅拌系统来产生均匀的液滴 。 每个粒子都有一滴 ， 称之为液滴的组件 ， 不同于传统的通过两亲性表面活性剂稳定的乳液或皮克林乳液通过多种纳米颗粒稳定的乳液 。 作者展示了如何在空间中分开移动的成对的C形DCP在临界体积之上不均匀地分割体积 ， 而一个DCP与首选体积相关联 。 多个这样的成对相互作用可在跨一组相互作用和分裂的小滴的体积分布中产生强模式 。
图1通过分批混合和离心操作同时形成单分散液滴 。
DCP分别使用聚乙二醇（PEG）和聚丙二醇（PPG）作为亲水层和疏水层来制造 。 DCP的集合显示在左侧悬浮在乙醇中 。 右侧连续的小瓶底部显示了含有在甲苯连续相中含有荧光染料的水溶液的滴剂 ， 其中带有明场和荧光通道 。 液滴以最小的系统能量在图2A中描述的填充配置中生成 。 右侧插图显示明场和异硫氰酸荧光素（FITC）通道中的单个液滴 。
液滴形成理论
在两相系统中 ， 界面能随表面积线性增加； 对于一个孤立的体积球体（V =4πr3/3） ， 能量缩放为4πr2?V（2/3）（图2A） ， 这是体积的凹函数 。 对于球形液滴乳液 ， 液滴大小没有局部最小值 ， 并且由于表面积的总体减小 ， 有利于相邻液滴的聚结 。
图2液滴产生的物理过程
物理实施
与润湿液相互作用的DCP在V-E关系中产生独特的能量最小值 ， 从而导致指定体积的液滴热力学稳定（图2） 。 为了平衡对有限的润湿表面的需求 ， 同时还允许流体进入 ， 将DCP设计为C形颗粒 ， 由内部亲水区域和外部疏水层组成（图1） 。 使用体积受限的最小表面算法对两个固相和两个流体相模拟稳定的液滴构型 。 该方法是Merriman-Bence-Osher（MBO）方案 ， 具有针对体积约束的拍卖动力学 。 数值模型表明了初始扩散阶段 ， 因为少量的分散流体形成了一个球形帽（图2A ， 位置i） 。 V-E曲线中减小的斜率对应于桥接悬链线的形成（图2A ， 位置ii和iii） 。 在中等体积时 ， 液滴与两个以上的表面相互作用 ， 并观察到局部最大值（图2A ， 位置iii和iv） 。 一旦内部容积被填充 ， 我们观察到一个膨胀阶段 ， 其中能量随着容积的增加而增加（图2A ， 在位置iv和v之间） 。 在更大的体积下 ， 行为接近球形液滴的渐近条件（图2A） ， 返回到凹V-E关系 。 因此 ， 根据我们的理论 ， 与流体体积相互作用的DCP会产生V-E曲线 ， 满足足以不对称分裂的标准 ， 并将积累首选体积（图2B） 。
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