自组装无铅双钙钛矿-MXene异质结构具有高效电荷分离用于光催化CO2还原( 三 ) 火星

2.8.光催化测量
光催化CO2还原反应在密封石英玻璃池中进行，样品为5 mg ，在高纯度CO2和20 μL H2O气氛下进行。光源是氙灯（150 mW cm-2 400 nm滤光片， Newport LCS-100）。产物用气相色谱仪（GC9790 plus ，富力分析仪器有限公司）进行分析。电子消耗产率的计算公式如下：Y(electron)= 2Y(H2) + 2Y(CO) + 8Y(CH4)
2.9 。表观量子产率(AQY)测量
AQY在多通道光催化反应系统（PCX-50B ， Beijing Perfectlight ， China）上进行了表征。单色入射光由一系列发光二极管(LED)提供。特定波长的AQY由以下函数计算：AQY(%) = Nelectron/Nphoton = [2N(CO) + 8N(CH4) + 2N(H2)
/Nphoton = [2N(CO) + 8 N(CH4) + 2N(H2)
/[(I×A×t)/(Ephoton×NA)
其中N(CO)、N(CH4)和N(H2)表示CO、CH4和H2 ，分别；I为入射光强度；A是照明面积；Ephoton是使用以下函数计算的平均单光子能量：Ephoton = hc/λ；NA是阿伏伽德罗常数。
2.10 。计算细节
自旋极化密度泛函理论(DFT)通过使用Vienna Ab initio Simulation Package(VASP)进行。 Perdew-Burke-Ernzerhof广义梯度近似泛函用于描述电子之间的相互作用。能量截止设置为400 eV 。对于所有计算，以?为中心的k点网格设置为2×2×1 。真空区域在z方向上设置为15? ，以防止两个相邻表面之间的相互作用。能量收敛设置为10-5 eV 。在模拟过程中，底层的原子位置是固定的。
反应吉布斯自由能(ΔG)定义为ΔG =ΔE +ΔΕZPE - TΔS ， ΔE是反应能， ΔΕZPE是零点能量， T是温度(298.15K) ， ΔS是熵与振动频率的差计算。气相CO2、H2和H2O的熵是从NIST数据库中以标准条件获得的。
3.结果与讨论
3.1 。 Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构的合成、结构和形态
如方案1所示， Cs2AgBiBr6/MXene异质结构是通过超声辅助自组装工艺制造的。按照先前报道的水热辅助插层方法获得了几层Ti3C2TX纳米片，并通过热注射法合成了立方相Cs2AgBiBr6 NC（详见图S1、S2和实验部分）。为了实现Cs2AgBiBr6 NCs在少层 Ti3C2TX纳米片上的自组装，将两种组分以特定比例混合在溶液中。首先，将一定量的 Ti3C2TX纳米片在超声作用下滴加到甲苯中。随后，添加Cs2AgBiBr6 NCs ，然后在N2气氛保护下对混合物进行超声处理，以诱导Cs2AgBiBr6 NCs在 Ti3C2TX纳米片上的自组装。先前的报告表明， MXene纳米片具有丰富的表面末端，例如氟、氧和羟基，它们倾向于与Cs2AgBiBr6 NCs的表面配体相互作用。 Cs2AgBiBr6 NCs和 Ti3C2TX纳米片之间的强静电吸引力通过它们的zeta电位值得到验证。如图1a所示， Cs2AgBiBr6 NCs显示出86.7
mV
的正zeta电位，而 Ti3C2TX纳米片具有-39.0
mV
的负zeta电位。相反的表面电荷会导致它们之间产生强烈的静电吸引力，导致Cs2AgBiBr6 NCs在 Ti3C2TX纳米片上自发组装并形成紧密的异质界面。此外， 2D MXene纳米片的大比表面积与丰富的表面基团相结合，可以为Cs2AgBiBr6 NCs通过库仑静电相互作用提供更多的自组装机会。图S3显示了MXene纳米片和Cs2AgBiBr6/MXene异质结构在合成过程中分散在混合DMF/甲苯溶剂（VDMF: V甲苯= 1:60）中的照片。 MXene纳米片的分散性较差。有趣的是，当添加Cs2AgBiBr6 NCs时，所获得的Cs2AgBiBr6/MXene异质结构在超声处理后分散良好。这进一步表明Cs2AgBiBr6NCs修饰在MXene纳米片的表面，大大提高了MXene纳米片的分散性。

方案1. Cs2AgBiBr6 NCs在少层 Ti3C2TX纳米片上的自组装过程示意图。

图1. (a) Cs2AgBiBr6 NCs和 Ti3C2TX纳米片的Zeta电位。 (b) Cs2AgBiBr6、Ti3C2TX和Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构的XRD图谱。 (c) Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构的TEM和(d) HRTEM图像。 (e) Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构的HAADF-STEM图像和Cs、Ag、Bi、Br和 Ti元素的相应EDS映射图像。

图2. (a) Cs2AgBiBr6 NCs、Ti3C2TX纳米片和Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构的光吸收光谱。 (b) Cs2AgBiBr6 NCs和Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构的室温PL光谱。 (c)集成PL发射强度作为40至300K温度的函数，用于提取激子结合能（Cs2AgBiBr6 NCs向上， Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构底部）。 (d) Cs2AgBiBr6 NCs和(e)Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构在370nm光激发下不同延迟时间的瞬态吸收光谱。 (f)在370nm光激发时在439nm处监测的相应TA动力学轨迹。

图3. (a) AFM高度图像和(b) Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构的表面光电压(SPV)图像(ΔCPD = CPDlight- CPDdark) 。 (c) (b)中SPV差异的相应线剖面。 (d) Cs2AgBiBr6和Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构的瞬态光电流响应曲线。 (e)光照下Cs2AgBiBr6和Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构与Ag/AgCl电极的奈奎斯特图。 (f) Cs2AgBiBr6/Ti3C2TX异质结构在可见光照射下光催化CO2还原的示意图。

自组装无铅双钙钛矿-MXene异质结构具有高效电荷分离用于光催化CO2还原( 三 )

推荐阅读

如何找寻自我

缝纫机调线器怎么安装平车方法如何

强组词强字组词

火笋鸡翅的做法（增肥食谱）

闺女生日快乐祝福语朋友圈

LV请来潮牌设计师做艺术总监，看中的是啥

老虎豆怎么做好吃老虎豆图片怎样弄来吃

暖气有流水声是什么原因

皮球是什么体

手机怎样开通QQ空间

男生发mua说明 mua是什么意思

手指盖凹陷怎么回事

对自己的生活失去掌控咋调整

小米10s怎么没有月亮模式

我想找个偏僻的地方搞养殖！有没有推荐的地方？

南京养老金认证上门服务怎么申请南京市养老金认证

如何评价猪场阉割猪？

最后一个字是豹的成语

泰山散酒怎么样

猫发情的声音(猫发情的叫声)