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太阳照射地球1小时的太阳能约合全世界( 1年 )的总能耗 ， 与此同时 ， 我们的全球二氧化碳排放量正在增加 。 利用先进的材料和超快速激光光谱技术 ， 将其转化为人工光合材料是一个热门的研究领域 。
据悉 ， 隆德大学用光合作用动力学图像来展示如何控制气体排放 。 光合作用是一个复杂的过程 ， 涉及多个光复合体和反应中心 ， 但由于温室气体和气候变化 ， 对其细节的理解变得更加迫切 。
图示:监测光合作用-隆德实验装置的一部分
隆德大学现在已经使用超快激光光谱学和一个光学腔来分析和影响光合作用的动力学研究 。 研究表明了整个过程是如何被调节 ， 以及设计人工光合装置的途径 。
据《自然通讯》报道 ， 该项目采用飞秒泵浦探测光谱法来研究一种光合蛋白质 ， 即“捕光2”复合体或LH2 ， 已知在紫色光合细菌中构成捕光天线 。
上图示：微腔结构和LH2性质上图a:半透明的Fabry-Pérot腔结构 ， 其中两个Au反射镜(厚度22 nm)夹在含有LH2(厚度300 nm)的PVA薄膜中;图b:嗜酸Rhodoblastus ophilus菌株10050的LH2复合物的结构 ， 垂直于膜平面的视图(上)和复合物的侧视图(下) ， 其中紧密排列的B850环为蓝色 ， 松散排列的B800环为淡紫色 ， 类胡萝卜素链为棕色 ， α-载脂蛋白链为青色 ， β-载脂蛋白链为绿色;图c:玻璃衬底上LH2裸膜的稳态吸收 ， 其中B800和B850吸收峰被很好地分解 。
该团队建立在先前的研究基础上 ， 利用光腔来调节光合作用和其他光物质相互作用中的复杂动力学 。 通过正确的反射镜和光学参数 ， 就可以实现光合作用分子和腔体之间的强耦合 ， 从而产生通常不参与该过程的新的光学极化状态 。 这些反过来又会影响光合作用的整体运作 ， 并改变其他物理性质 ， 如导电性 。
上图示：LH2极化激元中的拉比分裂
角度分辨稳态吸收测量
为了评估LH2腔内可能存在的强耦合 ， 测量了角分辨反射光谱和透射光谱(见补充图2) ， 并提取相应的角分辨吸收光谱为A=1-T-R ， 如上图a所示 。 从该腔样品的色散曲线可以解析出3个极子分支:上极子分支(UP)、中极子分支(MP)和下极子分支(LP) 。 极化子分支的能量与耦合振荡器模型很好地拟合 。 B850波段和B800波段的Rabi劈裂能分别为61meV和47meV 。 拟合的极化子分支位置用黄色(UP)、蓝色(MP)和粉色(LP)虚线表示 ， 光子模式和激子波长分别用灰色实线和黑色虚线表示 。 色散曲线在B850带附近有明显的抗交叉行为 ， 表明实现了强耦合 。 图b给出了在腔模和B850激子接近共振角(30°)处的腔吸收谱 。 在约860 nm处检测到明显的峰分裂 ， 分离速度为65 meV 。 用2、18 ?ΩR≥(γM + γC)/2评价强耦合 ， 其中?ΩR为Rabi劈裂能 ， γM和γC分别为裸分子激子(γM)和腔模(γC)半最大线宽处的全宽 。 稳态吸收光谱测定B850波段的线宽为42 meV 。 从负失谐腔的透射光谱中得到了空腔的线宽 ， 约为78 meV 。 确实 ， B850带的Rabi劈裂能(61meV)大于(γM_B850+γC)/2=60meV ， 证实了B850带与空腔是强耦合的 。 严格地说 ， 系统处于强耦合的边缘 。 相比之下 ， 在B800波段的峰值处 ， 只发生了微弱的峰分裂 ， 且发生了较轻微的反交叉 。 B800波段的线宽同样由稳态吸收光谱确定为40meV 。 Rabi劈裂能(46meV)与(γM_B800+γC)/2=59meV的值比较表明 ， B800带处于弱或中等耦合状态 。 两次分裂的差异与两个激子带与腔的耦合强度直接相关 ， 考虑到耦合强度与腔内分子浓度的平方根成正比 ， 可以用LH2中参与B850环和B800环的BChla分子数量的不同来解释 。 图c显示了极化子分支的激子和光子混合系数 。 我们可以看到 ， MP和LP由B850波段和30°左右的腔光子几乎相同的贡献组成 。 同样 ， MP和LP的B800波段和光子在45°附近的比值几乎相同 。
虽然这些效应背后的理论是众所周知的 ， 但它们的实际证明是具有挑战性的 。 Lund项目是第一个使用瞬态吸收光谱来确认紫色细菌中LH2的极化子动力学的项目 ， 使用的设置是两个平行的金镜创建了一个Fabry-Pérot腔 ， 并将一层含有LH2s的聚乙烯醇薄膜夹在中间 。
上图：LH2极化子动力学
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