水凝胶电解质的协同化学和界面工程增强固态锌空气电池的耐久性科学实验

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安徽大学

为了在柔性固态锌空气电池（FSZABs）中追求高能效和机械耐受性，一种由双网络交联聚丙烯酸-Fe3+-壳聚糖（PAA-Fe3+-CS）聚合物组成的水凝胶电解质（HE）开发了用NH4Cl和ZnCl2混合水电解质渗透的主体。吸收的近中性电解质使HE具有高离子电导率，但对电催化剂和锌金属负极(ZMA)的腐蚀性较低，与强碱性电解质相比，确保了更稳定的Zn-OH-O2化学性质，从而赋予组装的FSZAB具有里程碑意义的循环寿命长达120小时（5 mA cm?2）。更有趣的是，引入PAA水凝胶骨架的CS分子束在被近中性电解质饱和时会受到霍夫迈斯特效应的影响而发生沉淀和折叠，这可以有效增强HE在空气正极和ZMA上的界面粘附强度，实现它们之间可靠而牢固的结合。因此， FSZAB同时表现出对操作过程中重复机械变形的优异耐受性，允许超过360次连续弯曲恢复循环而电压效率没有任何下降。关键HE上的巧妙化学和界面协同工程为实现FSZAB的电化学和机械耐久性的提高提供了一种合理的方法，以供未来的实际应用。

方案一
在霍夫迈斯特效应的作用下， PAA-Fe3+-CS水凝胶与空气正极和ZMA表面强韧结合的机理示意图。

图1
90°剥离试验的实验结果（每个样品的厚度和宽度分别为2和10 mm）：不同样品在空气正极上的剥离过程的光学图像， a）PAA-Fe3+/NH4Cl ， c）PAA -Fe3+-CS ，和e) PAA-Fe3+-CS/NH4Cl；bdf)样品与碳布界面的相应截面光学照片；g)在碳布上测得的样品每宽度的剥离力；h)试样在碳布上测得的界面韧性；i)碳布//PAA-Fe3+-CS/NH4ClHE和j)碳布//PAA-Fe3+/NH4ClHE混合界面结构的承载能力演示。

图2
a)分别使用PAA-Fe3+/NH4Cl和PAA-Fe3+-CS/NH4Cl HEs的对称碳布//HE//碳布电池的EIS曲线（在室温下获得）的比较（插图显示放大的阻抗高频区曲线）；b) PAA-Fe3+-CS/NH4Cl和PAA-Fe3+/NH4Cl HEs的计算离子电导率；分别使用c) PAA-Fe3+/NH4Cl和d) PAA-Fe3+-CS/NH4Cl HEs在对称碳布//HE//碳布电池的不同温度下获得的EIS曲线；e)在每个温度下汇总的相应Rct(Ω)值；f)分别使用PAA-Fe3+/NH4Cl和PAA-Fe3+-CS/NH4Cl HEs的对称碳布//HE//碳布电池的界面电荷转移过程的活化能（通过Arrhenius方程计算）。

图3
代表性的a) SEM和b)所得YSSHs-NSC-Co9S8催化剂的TEM图像；c) HAADF-STEM和d)YSSHs-NSC-Co9S8的相应元素映射；YSSHs-NSC-Co9S8的e) XRD图、f) XPS调查光谱、g) N 1s XPS光谱和h)S 2p XPS光谱。

图4
a) YSSHs-NSC-Co9S8和商用Pt/C、RuO2催化剂在O2饱和和N2饱和的0.1 M KOH中的ORR和b) OER极化曲线的比较；c) YSSHs-NSC-Co9S8和Pt/C在0.7 V恒定电位下的ORR计时电流响应与YSSHs-NSC-Co9S8和RuO2在恒定电位1.6 V（0.1 M KOH ，扫描速率：5 mV s?1)；d) ORR和e) OER极化曲线的YSSHs-NSC-Co9S8和商业Pt/C、RuO2催化剂的比较，分别在O2饱和和N2饱和的0.1 M NH4Cl中获得；f) YSSHs-NSC-Co9S8和Pt/C在0.7 V恒定电位下的ORR计时电流响应与YSSHs-NSC-Co9S8和RuO2在1.6 V恒定电位下的OER计时电流响应的比较（0.1 M NH4Cl ，扫描速率：5 mV s?1)；g)组装的液态ZAB在10 mA cm-2的恒定电流密度下的长期循环性能。

图5
设计的YSSHs-NSC-Co9S8在液态ZAB中负载在空气正极上的SEM图像和XRD图案：ab)之前， ef)在近中性电解质中循环之后，以及ij)在碱性电解质中循环之后；锌金属负极在液态ZAB中的SEM图像和XRD图案：cd)之前， gh)在近中性电解质中循环之后，以及kl)在碱性电解质中循环之后。

水凝胶电解质的协同化学和界面工程增强固态锌空气电池的耐久性

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