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【超分子自组装聚合物纳米纤维的剪切稀化和快速恢复水凝胶！】
两亲聚合物自组装成蠕虫状胶束代表了一种创建水凝胶的通用方法 ， 其中相互作用和功能可通过亲水块的化学性质广泛定制 。 然而 ， 这种凝胶的加工选择仍然是一个瓶颈 ， 因为由于组件的动态有限 ， 碎片通常是不可逆的 。 最近 ， 科研人员证明剪切稀化水凝胶可以由两亲聚合物可逆地形成 ， 由于额外的定向氢键 ， 两亲聚合物组装成超分子聚合物纳米纤维 。 添加双功能交联剂产生了坚固的凝胶 ， 其具有令人惊讶的强剪切稀化特性 ， 但在没有剪切应力的情况下完全恢复 ， 尽管缺乏单个构件的动态交换 。 除了增加浓度外 ， 凝胶的强度还可以通过改变二价交联剂的含量或长度来调节 。 剪切载荷下的低粘度和应力释放后的快速恢复（<5 s）有助于通过甚至细的针轻松挤出并随后在打印过程中形成自支撑结构 。 聚合物覆盖的纤维结构进一步赋予凝胶在各种条件下的出色稳定性和良好的生物相容性 ， 同时最大限度地减少细胞粘附 。 凝胶的网格尺寸甚至允许大分子扩散 ， 但由于致密的聚合物刷结构 ， 仍然观察到小分子的延迟 。 这组独特的特性使这些聚合物纤维水凝胶成为一种通用且易于加工的支架 ， 可用于未来的应用 ， 例如作为适应性细胞支架或可注射药物库 。 图1.(A) BTU-PEO2k 化学结构示意图 。 (B) 用溶剂转换法制备的 BTU-PEO2k水凝胶的倒置小瓶试验 ， 浓度为 15 至 25 mg mL-1 。 BTU-PEO2k在 25 mg mL–1的频率扫描 (C) 和阶跃应变 (D) 测量 。
图2.(A) 交联剂 CL2k–CL20k的化学结构示意图 。 (B-D) SPB 纤维 (B)、不含交联剂的凝胶 (C) 和含 1% 交联剂的凝胶 (D) 横截面示意图 。 BTU-PEO2k（绿色）、含 1% CL20k（黑色）的 BTU-PEO2k和浓度为 25 mg mL–1的 CL20k水凝胶的应变扫描测量 (E) 和阶跃应变测量 (F) 。
图5.(A) BTU-PEO2k的凝胶（用荧光素钠染色以获得更好的可见性）在硅胶模具中模制的 1% CL20k 。 (B) 模制块被切割和堆叠 。 (C) 凝胶在水中的稳定性 。
图7.(A) 纯 BTU 凝胶 BTU-PEO2k和具有不同交联剂 CL20k量的 BTU-PEO2k凝胶的剪切速率相关粘度行为 。 (B) 带有 1% CL20k的 BTU-PEO2k凝胶的 3D 打印空心圆柱体 。 (C) 用 1% CL20k打印的 50、25 和 10 mg mL–1BTU-PEO2k凝胶的直线 。 (D) 带有 1% CL20k的 BTU-PEO2k凝胶的 3D 打印星形 。
相关论文以题为Shear-Thinning and Rapidly Recovering Hydrogels of Polymeric Nanofibers Formed by Supramolecular Self-Assembly发表在《Chemistry of Materials》上 。 通讯作者是蒙彼利埃大学Sylvain Catrouillet教授 ， 和耶拿大学Johannes C. Brendel教授 。 参考文献：doi.org/10.1021/acs.chemmater.1c03931
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