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毒液 从 MXene 到超薄非层状 TiN 纳米网的纳米限制拓扑化学转化为锂硫电池的高级电催化剂( 四 )

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循环正极的扫描电镜图像(图S21 ， 支持信息)与新正极相似 ， 只是密度稍大 。 为了验证TiN NM@C电催化剂的稳健性和有效性 ， 我们监测了TiN NM@C基LSB在4°C下1000次循环下的性能衰减 ， 显示从峰值容量853 mAh g-1到346 mAh g-1 ， 每个循环的容量衰减率为0.059%(图4d) 。 在循环电池的速率相关循环伏安曲线中观察到的典型且重叠良好的最低有效位循环伏安曲线也可以表明氮化钛纳米碳的催化活性保持良好(图S22 ， 支持信息) 。
图4
a)含/不含Li2S6的对称纽扣电池的循环伏安曲线 。 b)含硫量为2 mg cm?2的TiN NM@C-和TiN NPs@C基LSB的倍率性能 。 c)不同倍率下TiN NM@C基LSB的代表性充放电曲线 。 d)基于TiN NM@C的LSB在4 C下的长期循环测试 ， 硫负载量为2 mg cm-2 。 e)扫描速率为0.1、0.2、0.4、0.6和0.8 mV s?1时的速率相关循环伏安曲线 ， 以及f)使用TiN NM@C@的独立S/TiN NM@C电极的循环性能CF作为集电器 。
此外 ， 制备了基于TiN NM@C的高硫负载电极以获得高面积容量的LSB 。 如图4f插图所示 ， 通过将S/TiN NM@C浆料和3D集流体集成 ， 构建了一个硫载量为7.3 mg cm-2（硫含量为42 wt% ， 图S23 ， 支持信息）的独立电极由TiN NM@C封装的棉衍生碳纤维制成（TiN NM@C@CF ， 图S24 ， 支持信息 ， 有关更多详细信息 ， 请参见实验部分） 。 在高硫负载LSB的速率相关CV曲线（图4e）中 ， 有两个正极（还原）峰和一个重叠的负极（氧化）峰 。 基于不同扫描速率下的峰值电流（图S25 ， 支持信息） ， 使用Randles-Sevick方程估计其Li+扩散系数 。 如表S2中的支持信息所示 ， 高硫负载电极表现出相当的锂扩散常数 ， 大小约为10-9-10-10 ， 表明Li+扩散容易 。 受益于TiN NM@C的快速离子扩散和优异的电催化 ， 在6.1 mA cm-2 (0.5 C)的高电流密度下 ， 在第八次循环时实现了5.6 mAh cm-2的峰面积容量 ， 然后降低到200次循环后为3.9 mAh cm-2 ， 容量保持率为69.6%（图4f） 。 此外 ， 使用操作同步加速器XRD来了解放电和充电过程中高硫负载LSB中硫物质的相演变 。 由于与硫（重量比为1:3）相比 ， TiN的含量相对较低 ， 因此在原始电池中仅检测到S8峰（JCPDS编号01-074-1465）（图S26 ， 支持信息） 。 如图S27 Supporting Information所示 ， S8峰值在低压平台后期下降并完全消失 ， 放电时不产生Li2S ， 整个充电过程中未检测到S8 。 没有可检测到的Li2S/S8晶体表明它们处于非晶态 ， 这可能是由于它们均匀分布在具有高比表面积的TiN NM@C上 。
3结论
总之 ， 我们开发了一种纳米限制的拓扑化学转化策略 ， 用于可控合成超薄TiN纳米网 。 系统研究了从MXene纳米片到金属氮化物纳米网的转化过程 ， PDA不仅在抑制Ti3C2TX的重新堆叠方面发挥着关键作用 ， 而且在提供二维纳米空间以限制超薄TiN的各向异性生长方面发挥着关键作用 。 此外 ， 发现热处理过程中的氨气加载时间和氨化温度是TiN纳米网形成的关键决定因素 。 得益于丰富的电催化位点和快速的离子传输 ， 基于TiN NM@C的LSB在10 C下表现出令人印象深刻的304 mAh g-1倍率性能 ， 在0.5 C下循环200次后具有3.9 mAh cm-2的高面积容量 。 这种性能使TiN NM@C成为用于LSB的最佳基于TMN的电催化剂（表S3 ， 支持信息） 。 我们的发现为制造具有二维非层状结构的高活性电催化剂提供了一种简便有效的策略 ， 可应用于快速充电LSB和其他能量存储和转换技术 。
【毒液|从 MXene 到超薄非层状 TiN 纳米网的纳米限制拓扑化学转化为锂硫电池的高级电催化剂】本文仅用于学术交流 ， 不得用于商业用途 。

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