图2：“外手性”(ab)和“隐手性”(cd)的手性近场被非手性结构激发 。 a)线性偏振光激发下非手性纳米天线和偶极子的手性近场分布 。 b)不同距离的金块二聚体间隙中均匀手性近场的形成示意图 。 c) LCP和RCP照射的v型单元示意图(左上)以及单个纳米结构(右上)和阵列(下)的LCP CL图像 。 d) LCP和RCP激发等离子体三聚体的手性近场分布 。
2.4隐藏手性
与去共振的“外在手性”不同 ， 在非手性纳米系统中 ， 由cpl激发的两个等离子体本征模之间的干涉产生对称刺激 ， 从而获得了“隐性手性” 。 2018年 ， Zu等人通过cp分辨阴极发光(CL)显微镜获得了一幅图像 ， 并控制了v形纳米结构的手性电磁模式(图2c) 。 在CL图像中观察到纳米结构态的手性电磁模和手性辐射局域密度 。 对称纳米结构的手性在臂端具有极端的手性分布(当纳米结构的手性达到99%时) ， 可用于检测热点的极化CL发射和确定辐射局域态密度 。 随后 ， Horrer等人在LCP和RCP下利用由三个金纳米盘组成的对称三聚体实现了对称的局部光学手性 ， 如图2d所示 。 他们通过实验证明了光学手性可以被印迹到光敏聚合物上 ， 可用于偏振敏感光化学 。
3光子增强产生的手性近场
如前所述 ， 由于局部电磁场的高度增强 ， 各种由金属元素组成的等离子体纳米结构被设计成获得强手性近场 。 然而 ， 金属结构的磁模式要么太弱 ， 要么与电模式分离 ， 这给实现强手性和单手性近场带来了挑战 。 一些负折射率超材料和全介电纳米结构被用于改进设计和获得手性近场 。
由于负折射率材料可以产生强的局部磁场 ， Yoo等人提出了一种由堆叠的双渔网层组成的非手性负折射率超材料(图3a) ， 以获得高度增强的手性近场 。 在每个腔体内的整个体积内产生了大体积和单手性的手性近场 ， 这对于手性分子传感是有利的 。 此外 ， 还证明了通过改变堆叠层数可以进一步提高体积平均光学手性 。 研究结果为利用超材料增强手性近场提供了新的途径 。
图3：负指数(a)和全介电材料(b-d)产生的手性近场 。 a)具有全局增强手性场的非手性负折射率超材料示意图 。 b) CPL照射硅片阵列示意图(左)和手性近场增强规律(右) 。 c)电偶极子和磁偶极子的原理图以及电偶极子和磁偶极子重叠的模型 。 d)空心硅片的手性场和散射效率以及相应的谐振和共振模型 。
除负折射率材料外 ， 全介电超材料近年来因其低热生、低内禀损耗、高品质因子、高磁共振等特性而备受关注 ， 基于这些特性 ， 人们对这些介电材料进行了大量研究 ， 以获得独特的电磁性能 。 Ho等人用cpld激发亚微米硅球的磁多极共振 ， 并在共振附近观察到最大光学手性和库恩不对称因子 。 Solomon等人从理论上研究了如何设计具有高折射率介电超表面的大面积、均匀符号手性近场 。 他们使用由硅盘组成的配合面 ， 获得了138倍的光学手性增强和30倍的体积平均光学手性增强 。 通过调整磁盘的纵横比 ， 当电和磁模式具有相同频率时 ， 由于电场和磁场的空间重叠 ， 获得了最大的单手局部手性场(图3b) 。
Mohammadi等人考虑了类似的设计规则 ， 通过电共振和磁共振的协同组合 ， 利用介电纳米颗粒获得了高度增强的手性近场 。 使用由两个硅球组成的介电二聚体(图3c) ， 并在热点中产生电场和磁场的平行、空间重叠和理想相位延迟(π/2) 。 基于Kerker效应 ， 提出了一种简化结构的多孔硅盘谐振器 。 周期谐振腔获得了均匀的手性近场 。 此外 ， Du等人利用单个空心硅盘(图3d) ， 利用多极分解方法系统地分析了偶极干涉与手性近场之间的关系 。 结果表明 ， 平均光学手性的最大增强与磁偶极共振和无极共振有关 。 同时 ， 光学手性增强可以通过尺寸缩放进行调节 。 本研究为全介电超材料手性检测提供了一种潜在的方法 。
4手性近场超限检测
手性近场由于其优异的光电特性 ， 在分子检测、识别、分离和传感等方面具有潜在的应用价值 。 由于天然手性分子的手性响应非常弱 ， 检测样品仅限于微克水平 。 为了在象形图水平上检测手性分子 ， 引入了等离子体超材料产生的超手性场 。 Hendry等人首次通过实验证明了在平面γ偶极子状纳米结构中可以产生超手性场 ， 如图4a所示 。 当手性分析物吸附到手性纳米结构上时 ， 观察到波长的变化是纳米结构的手性响应;它们取决于手性分子的手性(图4a-i) 。 进一步验证了强手性响应是由于纳米结构不同分支之间的耦合导致局部场和超手性场的增加 ， 如图4a-ii所示 。
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