图8 按加工技术分类的粒度范围 ， 以及著名激光加工技术中的粒度变化 。
通过炉加热和气体淬火 ， 已经报道了数百微米球形颗粒的制造方法 ， 但由于表面快速蒸发和高温下长时间停留导致冷却速度缓慢 ， 颗粒尺寸无法变小 。 PLAL在气相（图9（a））中通过熔融飞溅和在空气中淬火可以生成微米大小的结晶球形颗粒 ， 尽管它们具有广泛的粒度分布 。 通过使用液氦（图9（b））或超临界流体（图9（c）） ， 作为PLAL过程中熔体飞溅期间冷却的周围液体 ， 颗粒大小可以从微米级变为亚微米级 ， 并且尺寸分布变得更窄 。 这些特点来自于周围特殊液体的高流动性和高密度 ， 不同于典型的PLML工艺 。
图9 PLAL工艺产生的熔体飞溅淬火产生的球形颗粒 。 （a）空气中的氧化锌 。 （b）超流氦中的ZnO 。 （c）超临界CHF3中的Au 。
最近 ， 仅利用自底向上成核和粒子生长过程的激光加工技术得到了发展 。 在这种情况下 ， 用飞秒激光照射溶解在溶剂中的颗粒前驱体 ， 强烈的激光触发成核反应 ， 形成贵金属及其合金的高质量NP 。 这项技术被称为“激光诱导成核” ， 由于没有种子 ， 颗粒尺寸不能大于100 nm 。
相反 ， PLML要么是从NP聚集体开始的自下而上过程 ， 要么是从纳米或亚微米大小的原始粒子开始的粒子重塑过程 。 因此 ， 需要将种子分散在液体中 ， 才能通过PLML工艺获得SMP 。 市售NP、PLAL制造的颗粒、PLFL（破坏性烧蚀/碎裂或蒸发过程）、激光诱导成核产生的颗粒以及化学合成的NP可以用作PLML过程的种子 。 此外 ， 如果通过激光照射从液体中产生NP种子的过程发生在与PLML过程相似的注量范围内 ， 则可以通过NP种子直接从源液体中获得SMP 。 因此 ， PLML被认为是一种主要由纳秒脉冲激光产生的种子介导的准平衡热过程 ， 是一种独特的非等离子体尺寸演化处理技术 。 PLML也可以被视为一种传统的无容器处理 ， 用于亚微米尺度和瞬态时间尺度的亚稳态相生成 。 因此 ， 如果工艺条件设计得当 ， PLML工艺可以成为各种新型材料的创新材料加工技术 。
来源：Pulsed laser melting in liquid for crystalline spherical submicrometer particle fabrication– Mechanism process control and applications Progress in Materials Science doi.org/10.1016/j.pmatsci.2022.101004
参考文献：Laser Synthesis and Processing of Colloids: Fundamentals and Applications Chem Rev 117 (2017) pp. 3990-4103
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