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共价有机骨架由于其多孔结构、均匀孔径和化学稳定性而成为制备先进分子分离膜的潜在候选材料 。 然而 , 以简便和温和的方式制造连续的COF膜仍然是一个挑战 。 在此 , 通过原位界面聚合(IP)在水解聚丙烯腈(HPAN)基材上制备了连续、无缺陷且柔性的吖嗪连接ACOF-1膜 。 中等结晶度的COF超薄选择性层可实现超快分子筛分 。 研究了合成参数包括前体浓度、催化剂用量和反应时间对染料分离性能的影响 。 优化后的膜显示出142 L m–2 h–1 bar–1的超高透水性以及良好的截留率(例如 , 刚果红为99.2% , 甲基蓝为96.3%) 。 水渗透率是报告的具有类似截留率的膜的5-12倍 。 此外 , ACOF-1膜表现出出色的长期稳定性以及有机溶剂和极端pH耐受性 。 同时 , 由于它们对水合盐离子(<10.6%)的非选择性渗透 , 该膜适用于从盐溶液产品中去除染料 。 卓越的性能和优异的化学稳定性使ACOF-1膜成为令人满意的水净化系统 。
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如今 , 由于污染废水的回收利用过程困难 , 水资源短缺已成为对生活环境的巨大威胁 。 此外 , 淡水资源的质量持续恶化 , 特别是由于纺织和印刷行业排放的有毒染料污染物过多 。 膜技术因其环保、节能等特点被认为是处理染料废水的有效方法 。 作为膜分离技术的核心 , 一个优秀的膜应该兼具高渗透性和选择性 。 通常 , 传统的聚合物膜通常形成不规则的网络 , 这在实际应用中显着降低了分离性能 。 因此 , 开发具有高孔隙率和规则孔径的先进材料对于高性能膜制造至关重要 。
共价有机骨架(COFs)是一种新兴的多孔有机纳米材料 , 在气体分离、传感器、催化、储能和分子分离等许多领域引起了越来越多的关注 。 永久孔隙率、大比表面积和明确的孔径使COF成为制备具有优异分子分离性能的先进膜的潜在候选者 。 然而 , COFs通常是在惰性气体保护、腐蚀性溶剂、高温和高压等极端反应条件下通过溶剂热合成程序合成的 。 所得产物通常是不可加工且不溶性的固体结晶粉末 , 这严重阻碍了它们在膜分离中的进一步应用 。 COF膜已通过混合基质膜、逐层合成、剥离纳米片组装、原位生长和界面聚合(IP)实现 。 其中 , IP方法在制备大面积、连续、无缺陷的膜方面表现出巨大的优势 , 并已广泛用于制备商业纳滤/反渗透膜和其他聚合物膜 , 如聚酯和新型多孔有机聚合物 。 最近 , 更多的努力集中在IP方法上 , 用于在受限界面上制造基于COF的薄膜或膜 。 例如 , Banerjee等人、Matsumoto等人和Mari?as等人分别使用IP技术在液-液界面制造自支撑COF薄膜 , 然后可以通过不同的方法将其转移到多孔基材上以制备复合膜. Lai等人通过Langmuir-Blodgett (LB)方法在液-气界面制备了二维结晶COF薄膜 , 然后将薄膜转移到不同的载体上以制备用于有机溶剂纳滤的多层COF复合膜 。 然而 , 这些方法通常较为繁琐和复杂 , 在大规模高效生产方面仍面临重大挑战 。 此外 , COF薄膜与多孔基材之间的结合力和所得COF复合薄膜的力学性能仍然不足 。 为了制备具有优异机械性能的无缺陷COF复合分离膜 , 提出了无需转移过程的IP制备COF膜 。 Wang等人首先采用原位界面合成方法在聚砜超滤载体上制备COF膜 。 获得的COF/PSF膜可以实现相当的染料分离性能 , 但由于其微米级厚度 , 水渗透率相对较低 。 紧随其后 , Lang等人通过原位IP方法在PES多孔基材上制备了薄COF-LZU1选择性薄膜 。 获得的COF-LZU1/PES复合膜表现出良好的透水性和脱染性能 。 最近 , Wang等人通过原位IP成功获得了具有多种结构和可变孔径值的COF复合膜 。 上述研究表明 , 原位IP制备高性能COF复合膜是有前景的 。 此外 , 厚的多晶COF膜通常表现出有限的长程有序性和强吸附性 , 导致渗透率低;原位IP方法可以制造中等结晶的COF超薄膜 , 以实现超快分子筛分 。 到目前为止 , 原位IP制备的COF膜仍然有限 , 主要集中在亚胺连接的COF上 。
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