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纳米 用于高效钙钛矿太阳能电池的一维-二维协同 MXene-纳米管杂化物( 四 )

纳米 拉曼 显微镜

21.42
20.38 ± 0.50
MXene/m-SWCNTs (1:1)
24.61
24.37 ± 0.36
1.053
1.038 ± 0.007
0.78
0.76 ± 0.02
20.14
19.32 ± 0.48
MXene/m-SWCNTs (1:2)
25.18
24.41 ± 0.56
1.040
1.042 ± 0.005
0.78
0.77 ± 0.01
20.51
19.66 ± 0.57
图5
a)J–V曲线和b)基于各种MXene/m-SWCNTs复合材料的冠军器件的EQE光谱 。
进行外部量子效率(EQE)测量 ， 以研究加入不同界面层后的Jsc变化(图5b) 。 从EQE提取的综合Jsc分别为23.26、23.24、23.28、23.89、24.60、23.60和23.50毫安·厘米-2作为参考 ， MXene:m-单壁碳纳米管的比例分别为1:0、0:1: 4:1、2:1、1:1、1:2 。 计算的Jsc值与测量的Jsc值相当(偏差在10%以内) 。 集成Jsc和测量Jsc之间的微小差异以前被归因于容性电流效应、光电流响应缓慢或光学损耗 。
对照薄膜和MXene/m-单壁碳纳米管薄膜的吸收光谱如图6a所示 。 在钙钛矿薄膜的紫外-可见吸收光谱中没有观察到显著的差异 ， 这意味着MXene/m-SWCNTs中间层的引入没有改变钙钛矿的光学性质 。 为了进一步评估含夹层薄膜的电子提取能力 ， 进行了稳态光致发光和时间分辨光致发光(TRPL)测量(图6b ， c) 。 与基于二氧化锡的钙钛矿相比 ， 改性的ETLs的光致发光光谱中的显著猝灭可以被看到 ， 其中二氧化锡/MXene:m-单壁碳纳米管(2:1)是最明显的 。 这意味着 ， 由于电荷俘获的抑制 ， 二氧化锡的有效表面钝化加速了界面处光生电子的提取 ， TRPL测量提供的减少的电荷寿命进一步证实了这一点 。 由于TRPL衰变表现出非线性特征 ， 所以用双指数拟合模型计算了光致发光寿命 。 在ITO/SnO2/MXene:m-单壁碳纳米管(2:1)上制备的钙钛矿薄膜的平均寿命为185.6 ns ， 而ITO/SnO 2、ITO/SnO2/MXene和SnO 2/m-单壁碳纳米管的平均寿命分别为520.60、217.30和374.08 ns 。 掺入MXene:m-单壁碳纳米管(2:1)的薄膜的寿命显著降低 ， 这证实了从钙钛矿到ITO/SnO 2/MXene:m-单壁碳纳米管(2:1)的电子转移能力的提高 。 快速的光致发光衰减表明 ， 钙钛矿层中产生的大部分光电子被有效地转移到各自的电荷传输层 。 改进的光伏参数FF和VOC也证实了基于MXene:m-SWCNTs (2:1)的光子晶体减少了陷阱态和陷阱辅助复合 。 为了深入了解具有不同界面层的器件的载流子动力学 ， 在施加0.8 V偏压的光照下进行了电化学阻抗谱 。 图6d显示了在沉积二氧化锡/氧化铟锡的不同界面层上构建的光子晶体的奈奎斯特图 。 插图显示了用于拟合环境影响报告书数据的等效电路 。 等效电路中的元件可以描述为串联电阻(Rs)、电荷转移电阻(Rct)和电容 。 ITO衬底的电阻代表Rs的来源 ， 而Rct与ETL/钙钛矿界面的电阻有关 。 对照、MXene、4:1、2:1、1:1、1:2和m-SWCNTs器件的Rct分别为169、48.5、33.5、23.0、29.3、45.5和56.6ω 。 这些结果表明 ， 在MXene中加入少量纳米管可以促进其导电性 ， 改善二氧化锡/钙钛矿界面的电子传输性能 ， 从而导致增强的FF ， 这与J–V结果一致 。 还发现 ， 随着杂化物中纳米管浓度的增加 ， Rct开始增加 ， 这可能归因于电子背转移过程的增加导致快速电荷复合事件 。 先前已经观察到随着碳纳米管负载的增加 ， 电荷复合增加 。
图6
a)具有不同界面层的SnO2薄膜的紫外可见吸收光谱 。 b) PL和c) ITO/SnO2/钙钛矿、ITO/SnO2/MXene/钙钛矿、ITO/SnO2/m-SWCNTs/钙钛矿和ITO/SnO2/MXene:m-SWCNTs(2:1)上钙钛矿薄膜的TRPL衰减光谱)/钙钛矿基材 。 d)组装有不同界面层的PSC的EIS 。 插图显示了用于EIS拟合的等效电路模块 。
我们还通过测量参考和MXene/m-SWCNTs器件在反向和正向扫描方向的J-V曲线来检查滞后行为（图7a） 。 显然 ， 在加入MXene/m-SWCNTs界面层后 ， 滞后被大大抑制 ， 从参考器件的10.76%差异到约1% 。 这可以归因于界面处电荷积累的减少和界面缺陷的减轻 ， 这两者都已被发现在PSC中导致严重的J-V滞后 。 为了研究MXene/m-SWCNTs混合体对器件稳定性的影响 ， 对有和没有MXene/m-SWCNTs混合体的器件进行了光稳定性测量（图7b） 。 在氮气氛中连续1太阳光照射下测量未封装的细胞 。 300分钟后 ， 具有MXene/m-SWCNTs混合体的设备保持其初始效率的55%左右 ， 而参考电池保持其初始性能的约40% 。 基于MXene/m-SWCNTs混合器件的改进的光稳定性可归因于以下两个可能的原因 。 首先 ， MXene/m-SWCNTs混合体可以有效地钝化SnO2表面和ETL/钙钛矿界面的缺陷 ， 进而可以最大限度地减少器件的光诱导退化 。 其次 ， 纳米管的高导热性有助于将曝光期间产生的热量带走 ， 从而保持器件温度较低 ， 从而降低器件的分解速率 。

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